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量子退火与机器学习（2）：少量实验即可找到新材料，黑盒优化➕量子退火

news 来源：原创 2025/7/1 1:54:04

使用量子退火和因子分解机设计新材料

这篇文章是东京大学的一位博士生的毕业论文中的主要贡献。
结合了黑盒优化和量子退火，是融合的非常好的一篇文章，在此分享给大家。

https://journals.aps.org/prresearch/abstract/10.1103/PhysRevResearch.2.013319

论文中黑盒优化的概述

黑盒优化是一种迭代过程，适用于输入（材料结构）与输出（期望性能）之间的关系复杂或未知，且输出评估计算成本高昂的场景。在本文中，目标是设计具有高性能指标（FOM）的元材料，专门针对大气透明窗口（8-13 μm）的热辐射冷却。设计空间包含众多可能的材料配置，使得穷举评估变得不切实际。论文采用机器学习和量子退火来解决这一挑战，其中QUBO矩阵在量子退火优化中扮演核心角色。

FMQA算法由三个主要组成部分，如下图所示：

回归：因子分解机（FM）根据材料结构预测FOM值。
选择：量子退火器求解QUBO问题以选择下一个候选结构。
模拟：通过RCWA计算所选结构的FOM，并用于更新模型。

QUBO矩阵是在选择步骤中推导出来的，它连接了机器学习模型与量子退火过程。以下我们详细说明如何实现这一过程。

第一步：将元材料结构表示为二进制变量

应用黑盒优化的第一步是将问题编码为适合优化的形式。目标元材料由二维网格（在 $x - z$ 平面上）组成，离散为边长1μm的正方形单元，具有 $L$ 层（沿 $z$ 方向）和 $C$ 列（沿 $x$ 方向）。每个单元可以填充 $\mathrm{SiO}_2$ 、 $\mathrm{SiC}$ 或PMMA，但有一个约束：在每一层内，所有线都必须是相同的材料（ $\mathrm{SiO}_2$ 或 $\mathrm{SiC}$ ），而某些位置可以包含PMMA（无线）。
在这里插入图片描述

为了编码这个结构：

线的编码：对于网格中 $\times C$ 个位置中的每一个，二进制变量 $q_{i,j}$ （其中 $i$ 是层， $j$ 是列）表示是否存在线（1）或者PMMA填充该位置（0）。
材料类型：对于 $L$ 层中的每一层，附加的二进制变量 $q_{i,\text{mat}}$ 指定线材料：0表示 $\mathrm{SiO}_2$ ，1表示 $\mathrm{SiC}$ 。
也就是说，最右侧的1列0和1的编码，是表示左侧3列中的1是选择了 $\mathrm{SiO}_2$ ，还是 $\mathrm{SiC}$ 。

因此，二进制变量的总数为：
$\times C + L = L (C + 1)$

例如，当 $L = 6$ 且 $C = 3$ 时，有 $\times (3 + 1) = 24$ 位，对应 $2^{24} = 16,777,216$ 种可能的配置。

向量 $\mathbf{q} = \{q_1, q_2, \ldots, q_N\}$ 表示整个结构，其中前 $\times C$ 位编码线的放置，最后 $L$ 位编码每层的材料类型。

第二步：用因子分解机建模FOM

由于使用RCWA评估所有 $2^N$ 种配置的FOM（在论文中定义为8-13μm范围内的发射率减去此范围外的惩罚项）是不可行的，因此使用机器学习模型来近似这种关系。论文采用因子分解机（FM），根据二进制变量 $\mathbf{q}$ 预测FOM。

FM定义为：
$f(\mathbf{q}) = \sum_{i=1}^N w_i q_i + \sum_{i=1}^N \sum_{j=1}^N \sum_{k=1}^K v_{i k} v_{j k} q_i q_j$

其中：

$w_i$ ：每个二进制变量 $q_i$ 的线性权重。
$v_{i k}$ ：捕捉变量间交互的潜在因子（大小为 $K$ ），在论文中 $K = 8$ 。
$q_i$ ：来自结构编码的二进制变量（0或1）。
$N = L (C + 1)$ ：变量总数。

这可以更紧凑地重写为：
$f(\mathbf{q}) = \sum_{i=1}^N w_i q_i + \sum_{i=1}^N \sum_{j=1}^N \langle \mathbf{v}_i, \mathbf{v}_j \rangle q_i q_j$

其中 $\langle \mathbf{v}_i, \mathbf{v}_j \rangle = \sum_{k=1}^K v_{i k} v_{j k}$ 是因子向量 $\mathbf{v}_i$ 和 $\mathbf{v}_j$ 的点积。

关键细节：FM被训练预测负FOM（ $f(\mathbf{q}) \approx -\text{FOM}(\mathbf{q})$ ），因为量子退火器最小化目标，而目标是最大化FOM。训练使用现有数据（初始结构及其RCWA计算的FOM）和Adam优化器来拟合 $w_i$ 和 $v_{i k}$ 。

FM的二次形式自然与QUBO兼容，因为它包括线性项（ $\sum w_i q_i$ ）和成对交互项（ $\sum_{i,j} \langle \mathbf{v}_i, \mathbf{v}_j \rangle q_i q_j$ ）。

第三步：从训练好的FM推导QUBO矩阵

QUBO问题表达为：
$\mathcal{H}(\mathbf{q}) = \sum_{i=1}^N \sum_{j=1}^N Q_{i j} q_i q_j$

其中 $Q_{i j} = Q_{j i}$ （对称矩阵），且 $q_i \in \{0, 1\}$ 。量子退火器（D-Wave 2000Q）最小化这个哈密顿量以找到最优的 $\mathbf{q}$ 。

由于FM中的 $f(\mathbf{q})$ 是预测的负FOM，QUBO目标设定为：
$\mathcal{H}(\mathbf{q}) = f(\mathbf{q})$

最小化 $\mathcal{H}(\mathbf{q})$ 因此找到具有最负预测FOM的 $\mathbf{q}$ ，对应于最高的实际FOM。

为了将 $f(\mathbf{q})$ 映射到QUBO形式，考虑其展开：
$f(\mathbf{q}) = \sum_{i=1}^N w_i q_i + \sum_{i=1}^N \sum_{j=1}^N \langle \mathbf{v}_i, \mathbf{v}_j \rangle q_i q_j$

由于 $q_i q_i = q_i$ （因为二进制变量满足 $q_i^2 = q_i$ ），将对角项（ $i = j$ ）和非对角项（ $\neq j$ ）分开：

对角项： $\sum_{i=1}^N (w_i q_i + \langle \mathbf{v}_i, \mathbf{v}_i \rangle q_i q_i) = \sum_{i=1}^N (w_i + \langle \mathbf{v}_i, \mathbf{v}_i \rangle) q_i$
非对角项： $\sum_{i \neq j} \langle \mathbf{v}_i, \mathbf{v}_j \rangle q_i q_j$

在QUBO约定（ $\sum_{i,j} Q_{i j} q_i q_j$ ）中：

对于 $i = j$ ： $Q_{i i} q_i q_i = Q_{i i} q_i$ ，所以 $Q_{i i} = w_i + \langle \mathbf{v}_i, \mathbf{v}_i \rangle = w_i + \sum_{k=1}^K v_{i k}^2$
对于 $\neq j$ ： $Q_{i j} q_i q_j + Q_{j i} q_j q_i = 2 Q_{i j} q_i q_j$ （因为 $Q_{i j} = Q_{j i}$ ），但FM项是 $\langle \mathbf{v}_i, \mathbf{v}_j \rangle q_i q_j$ ，所以 $Q_{i j} = \langle \mathbf{v}_i, \mathbf{v}_j \rangle = \sum_{k=1}^K v_{i k} v_{j k}$

因此，QUBO矩阵为：
$Q_{ij} = \begin{cases} w_i + \sum_{k=1}^K v_{ik}^2 & \text{如果 } i = j \\ \sum_{k=1}^K v_{ik} v_{jk} & \text{如果 } i \neq j \end{cases}$

在训练FM后， $w_i$ 和 $v_{i k}$ 已知，允许直接计算 $Q_{i j}$ 。

第四步：用量子退火求解QUBO

QUBO矩阵 $Q$ 被输入到D-Wave 2000Q量子退火器中，最小化 $\mathcal{H}(\mathbf{q})$ 。解 $\mathbf{q}^*$ 代表预测具有最高FOM的下一个候选结构。退火器输出50个候选状态（num_reads = 50），在16毫秒的QPU时间内选择最低能量状态。然后通过RCWA评估此结构的FOM，将其添加到训练数据中，并重复该过程。

过程总结

以下是黑盒优化如何得出QUBO矩阵：

编码问题：将元材料表示为 $N = L (C + 1)$ 个二进制变量。
训练FM：使用现有数据拟合FM，预测负FOM： $f(\mathbf{q}) = \sum_{i} w_i q_i + \sum_{i,j} \sum_{k} v_{i k} v_{j k} q_i q_j$ 。
提取QUBO：从训练好的FM参数：
- $Q_{i i} = w_i + \sum_{k=1}^K v_{i k}^2$ （对角线，线性+自交互项）。
- $Q_{i j} = \sum_{k=1}^K v_{i k} v_{j k}$ （非对角线，成对交互）。
优化：使用量子退火求解QUBO以选择下一个候选。

这种方法通过使用FM近似FOM并利用量子退火器处理QUBO问题的能力，有效地导航指数级设计空间（ $2^N$ 个候选），克服了自动材料发现中的计算障碍。

这种方法展示了黑盒优化的强大应用，整合机器学习和量子计算来设计具有定制性能的复杂元材料，如增强的辐射冷却性能。

这篇文章给机器学习和量子退火的结合提供了新方向。
代码大家自己可以找一下，是公开的。